【文章内容】
该研究通过酒石酸（TA）基水热处理和短暂退火克服了这些挑战，通过促进Li+沿晶体结构的[010]晶向重新嵌入，成功实现了LFP的再生。再生后的LFP展现出优异的电化学性能，在0.5 C下放电容量达到150.5 mAh/g，循环500次后容量保持率为94.9%。研究人员采用中子对分布函数（NPDF）、中子粉末衍射（NPD）和理论计算等方法对性能提高的机理进行了分析，结果表明，再生过程恢复了Li+的扩散路径，包括消除了Fe-Li反位缺陷并扩大了Li传导的O1-O2-O3-O3四面体，从而使得LFP性能提升。此外，这种方法还具有广泛的适用性，可针对不同失效程度的废旧LFP实现再生，同时支持高效、非破坏性正极剥离研究成果以题为“Restoration of Li+ Pathways in the [010] Direction during Direct Regeneration for Spent LiFePO4”发表在国际知名期刊Energy & Environmental Science上。本论文第一作者为博士生郝帅鹏。
【研究背景】
LiFePO4（LFP）正极的失效主要源于Li+的损耗与Fe(III)相的形成，但其晶体结构仍保持完整，因此成为直接再生的理想对象。然而，在废旧LFP中，Fe2+离子会占据LiO6八面体位点，并导致O1-O2-O3-O3四面体结构畸变，从而阻塞Li+传输通道，对直接再生构成巨大挑战。
【图文导读】
图1：废旧LFP综合分离再生策略示意图
图2：S-LFP、H-LFP和R-LFP表征
图3：直接再生过程中S-LFP表面界面结构的演变
图4：再生LFP的电化学性能
图5：S-LFP直接再生过程中Li+扩散路径的微观机制
图6：H-LFP和R-LFP的结构变化
图7：正极材料层与铝箔分离
【研究结论】
此工作成功地采用基于TA的水热处理结合短时间退火工艺，实现了废旧LFP的再生。通过先进的表征技术和电化学测试，阐明了微观锂离子（Li⁺）传输路径与宏观电化学性能之间的关联。在对失效LFP（S-LFP）直接再生后，所得再生LFP（R-LFP）有效消除了Fe–Li反位缺陷，展现出最大体积的O1–O2–O3–O3四面体Li⁺传输路径，从而降低了Li⁺扩散势垒，显著提升了其电化学性能。此外，TA中的两个羧基可迅速与表面的Al₂O₃及金属Al发生反应，削弱了聚偏二氟乙烯（PVDF）与铝箔之间的范德华力，实现高效分离。同时，TA中的氧原子易与Al³⁺形成配位，生成致密的Al–TA络合层，抑制其与铝箔的进一步反应。该多功能有机酸为废旧锂离子电池正极材料的剥离与直接再生提供了一种新颖且高效的解决方案，也适用于不同失效程度的LFP再生，为电池回收与可持续技术开辟了新思路。
【文献链接】
Shuaipeng Hao, Yuelin Lv, Yi Zhang, Shuaiwei Liu, Zhouliang Tan, Wei Liu, Yuanguang Xia, Wen Yin, Yaqi Liao, Haijin Ji, Yuelin Kong, Yudi Shao, Yunhui Huang* and Lixia Yuan*， Restoration of Li+ Pathways in the [010] Direction during Direct Regeneration for Spent LiFePO4. Energy Environ. Sci., 2025,18, 3750-3760.
